水中總放射性測量概述

2022-10-16 19:30:17 字數 4809 閱讀 3633

王麗琴屈喜梅焦玲丁艷秋武權張文藝

【摘要】核能的利用在給人類帶來巨大利益的同時也帶來了不少潛在的核威脅。總α、β測量作為放射性分析手段中最簡便的方法之一,已被廣泛地用於環境監測和工業應用中。該文簡單地介紹了水中總α、β放射性測量的常用方法及其各自的優缺點。

【關鍵詞】α粒子;β射線,水汙染物,放射性;放射測量術

隨著我國核事業的蓬勃發展,核能在能源、工業、醫學方面的利用已越來越廣泛,核電站的建設速度也在不斷加快。然而核能在給人類帶來巨大利益的同時,也不同程度地增加了環境放射性汙染和放射性工作人員以及公眾接觸放射性汙染和受照的可能性。為評價放射性汙染所造成的危害,對環境中的空氣、水以及生物等進行放射性監測是最常用的手段。

本文將簡要地介紹水中總放射性的測量方法及其測量中面臨的問題。

1理論依據及國內外發展概況

水中核素一般分為穩定核素和不穩定核素兩大類。不穩定核素通過放射性衰變自發地從核內釋放出α粒子、β粒子、γ光子以及其他射線,從而衰變成為另外一種元素。α、β射線可以通過直接或問接的電離作用,使人體的分子發生電離或激發,產生多種自由基和活化分子,嚴重的還會導致人體細胞或機體的損傷和死亡。

由於α、β粒子的射程短,其對人體的傷害主要是通過吸入、食人等產生的內照射。部分核素(如鐳和鈽等)易在人體內沉積,對人體產生內照射,且內照射主要是由α、β粒子造成的,因此,對α、β粒子放射性的測量意義重大。

總α、β放射性測量是最簡單的放射分析過程之一,它作為一項篩選技術被廣泛地用於放射生物學、環境檢測和工業應用等方面。其測量意義主要有:①初步判斷樣品的汙染水平;②為是否需要對樣品繼續進行核素分析提供篩選指標;③在樣品中核素的大概組成不明的情況下,以總α、β放射性代替單個核素的分析;④特殊情況下,以總α、β放射性測定的資料作為各部門放射性管理的依據[1]。

在過去的幾十年裡,公眾接受的天然輻射的大小受到人們的廣泛關注。世界衛生組織[2]已將飲用水中的有效劑量參考值定為100 μsv每年。這個值不包括**於3h、40k、222rn以及氡的衰變產物的放射性水平,只包括其他的α、β放射體的放射性核素。

我國對水中放射性的測量t作開展已久,並頒布了一系列的標準、規範來指導水中放射性水平的測量。2023年,我國對實施的《生活飲用水衛生標準》[3]進行修訂,增加了總α放射性指標,並限定總α的放射性不得超過0.1 bq/l;2023年,又進一步修改頒布新的《生活飲用水衛生標準》[4],將總a的放射性限值調整為0.

5 bq/l。與此同時,我國還頒布了《汙水綜合排放標準》[5]、《生活飲用水標準檢驗法》[6]等標準,用於指導不同水質中放射性水平的測量。

總之,總α、β放射性測量作為較簡單的放射性分析過程已被廣泛地用於飲用水中放射性核素的初步篩選。由於總α、β放射性測量的不確定性,其測量方法常常是討論和爭議的熱點。總α、β放射性測量的樣品前處理方法主要有:

溶劑萃取法、吸附沉澱法和蒸發濃縮法等。由於溶劑萃取法和吸附沉澱法操作過程較繁瑣、測量誤差大且不能將樣品中的α、β輻射體完全萃取或載帶下來而逐漸被蒸發濃縮法所代替。

另外,隨著探測技術的不斷更新和計算機水平的不斷提高,總「α、β放射性的探測技術得到了長足的發展,測量裝置的探測效能得到了快速的提高和改善。目前主要的探測技術有硫化鋅塑料閃爍體法、液體閃爍計數法(liquid scintillation counting, lsc),流氣式正比計數管法、蓋革管法等,這幾種探測量技術作下簡介和比較。

2 總α、β放射性的測量方法

飲用水中總α、β放射性的測量存在放射性活度低、影響測量的因素多、準確測量困難等特點[7]。因此,如何快速、準確地獲得飲用水中的總放射性活度水平一直是科研工作者和環境監測部門探索和關注的問題。

2.1流氣式正比計數法

流氣式正比計數法測量水中總α、β放射性的一般步驟是將已知體積的水樣緩慢蒸發濃縮至少量(約50 ml),轉移至蒸發皿中於電熱板上進行炭化,最後置於馬弗爐中高溫(約350℃)灰化,研磨成粉末後置於流氣式正比計數探測器中進行測量。此法雖然簡單易行,但由於其影響因素較多,結果往往不夠精準。

樣品製備在能否獲得可靠的結果方面起著關鍵作用。由於水中總α、β的活度較低,需要處理大量的樣品才能獲得需要的灰量,因此在樣品的整個前處理過程中,操作者須認真仔細地控制取樣、轉移、濃縮、洗滌、蒸乾、灰化、稱重、鋪樣等每乙個環節。試驗的設計也應盡量避免樣品的損失,水樣濃縮時溫度不能過高,以免樣品濺出和個別核素的揮發。

灼燒時,也應保證樣品不濺出。鋪樣時要保證鋪樣厚度的統一性和均勻性,為了獲得最佳的鋪樣厚度,一般都要稱取一系列質量不等的樣品進行測量,並畫出其效率刻度曲線[8]。

水樣的處理方法對樣品活度的測量也有一定的影響。陳勇和朱海燕[9]通過比較發現,不同的蒸發方式對樣品殘渣量的影響較大。凌永平等[10]提出用「聚乙烯薄膜加熱法」處理水樣的方法,通過實驗得到的結果比較理想。

此外,標準源的選擇也必須慎重。放射性測量中一般採用與樣品源中放射性核素的有性能量相接近的標準源作為比較測量。一般選擇241am作為α標準源,選用高純度的kcl作為β標準源。

標準源的表面密度也必須予以考慮,因為它影響在最後沉澱中的α和β粒子的自吸收。表面密度應該按照不同的標準和協議中的規定嚴格控制[11-12]。一般選0.

5~25 mg/cm2.以便獲得比較滿意的計數統計結果。

固體殘渣的特性對測量結果也有一定的影響。如果固體殘渣吸濕性比較強或者存在硝酸鹽,則應把測量盤放在石棉網上,用酒精燈或煤氣燈加熱幾分鐘以破壞硝酸鹽並減少樣品中的水分口j。

樣品的擱置時間也是主要的影響因素之一,例如,半衰期較短的224ra(t1/2= 3.66 d)在水樣中是測不到的,因為取樣和常規的總α放射性分析之間存在時間延誤[13]。由於缺乏關於常規放射性檢測中收集到的水樣的儲存時間的引導法規,因此,按照常規監測規範測得的224ra發出的高的α放射性活度被損失的可能性較大。

為了評估224ra對總α活度的貢獻,樣品應該在取樣後儲存盡可能短的時間(48 h之內),且α計數應廢在延遲24 h後測量,以便減少氡子體對總α活度的影響。一般而言,測量時間可以是幾小時或者幾天。郭照河和伊利軍[14]分別對同一樣品放置不同時間後測量其總α、β放射性,並對不同時間的測量結果進行了對比,結果發現,樣品放置24 h後再測量且單次測量的時間大於60 min時得到的結果比較穩定。

需要注意的是,由於蒸發、灰化過程中要對樣

品進行加熱,所以蒸發法不能用來測量有揮發性的核素(如3h、210po、137cs等)。因為這些核素在加熱過程中會從樣品或殘渣中揮發出來,使得實驗測得的總α、β的放射性活度濃度比實際偏小。例如,210po在溫度超過100℃時就會揮發,且損失量隨其元素的化學存在形式而改變[115]。

2.2 lsc

最近一些學者提出了用lsc來測量水中總「α、β放射性[16-17]。超低本底α、β液閃計數器,基於其較高的探測效率(達到100%)和低本底計數率,能非常有效地測量總α、β的放射性[18]。

lsc的樣品準備非常簡單。一般而言,將一定量的水樣(50~200 ml)酸化至ph為1.5~2,5,然後置於電熱板上緩慢蒸發至10 ml即可。

有時水樣需要攪拌以便消除氡及其子體,並避免鹽沉澱[19]。之後將處理過的水樣與閃爍液混合於20 ml低擴散聚乙烯瓶中。瓶子的選擇很重要,一般來說,由於40k的緣故,玻璃瓶比聚乙烯瓶的本底略高,但有機溶劑可能會擴散進入聚乙烯瓶瓶壁。

為了獲得低本底、高探測效率,並避免閃爍液擴散進入計數瓶的瓶壁,可以把聚四氟乙烯塗在低擴散性的聚乙烯瓶上或使用帶有合金蓋子的低鉀玻璃瓶。

在實際樣品處理中也會存在化學的、色態的或者物理的淬滅,這些會降低計數效率,因此需要進行淬滅校正。例如,**鐵離子fe3+存在於天然水源之中,如果水源中的**鐵離子沒有被去除,則會影響測量。

在lsc中,α、β粒子的能量分離依賴於很多因素,所以,lsc在測量總d、b放射性的過程中,不同引數的正確設定非常重要ii目。其他的因素,如核素的物理化學性質,溶液中的陰離子和粒子釋放出的能量也影響探測過程。為r實現對相應核素活度的刻度,在測量時應該使用與該核素同樣的引數。

不過,rusconi等[17]提出,獲得一組合適的引數資料是比較困難的。

最近使用lsc來測量總α活度的研究表明,該法對於飲用水中非揮發性天然a放射性核素的篩選分析是可取的,當飲用水中總α活度》0.05 bq/l時,可以使用lsc進行較好的鑑別[20]。

2.3 α質子譜和γ射線譜綜合使用

另乙個可用於測量水中總α、β放射性的方法就是使用α質子譜和γ射線譜[21],它包括水樣的兩步蒸發。使用~種相對便宜的nal (t1)閃爍探測器來計數γ射線,並用一種表面勢壘型探測器探測α粒子。這種結合方法相對比較新,因此還沒有普及,並且存在一些侷限性,實驗室必須同時有這兩種探測器且分析者要在資料分析和系統刻度方面有經驗才行。

純β放射體(90sr/90py、228ra)的測定是無法用這個方法實現的。

與其他常規的總α、β放射性測定技術相比,此法更加複雜且耗時。但是,它也有一些優點,其最重要的優點之一是總α、β的最小可探測活度分別可以達到0.001 bq/l和0.

03 bq/l;其次,該方法不需要特殊試劑和試驗器材,且它能夠在系統刻度之後直接對特定核素進行鑑別。值得強調的是,此方法並不能給出關於樣品中α發射體核素的準確定量的資訊。核素的具體分析更加複雜且需要使用可靠的方法(如同位素分離之後用a光普測定法或lsc)。

3不同測量方法之間的比較

3.1流氣式正比計數法

一般情況下,流氣式正比計數法被用於探測飲用水中總α、β的放射性活度。但是,流氣式正比計數探測器的一些特性受蒸發獲得的千樣殘渣或沉澱物的樣品製備的影響。由於樣品基質中α、β粒子的能量損失和自吸收,其計數效率遠小於100%。

同時需要注意的是,正比計數探測器不能反映大小且不能測量揮發性核索(3h、210po)。

雖然流氣式正比計數法有不少缺點,但當需要快速定量分析時,正比計數探測器對於大量樣品的篩選是非常實用的,α和β粒子的放射性活度可以同時測量以減少樣品分析的時間。

可以獲得使正比計數探測器對環境水平的放射性測量有效的低本底。α和β粒子直接的串擾訊號比較低,甚至可以達到統計學意義值以下。多個探測器(4~16個)可以安裝在乙個探測箱內以便同時測量多個樣品。

自動樣品轉換器的使用也可以提高儀器的探測效率。總之,流氣式正比計數法雖然精度不夠,但是在大規模的樣品篩選中還是非常有效且比較及時的。

北戴河放射性實習報告

目錄第一章前言 1 第二章測區概況 2 2.1地理位置 2 2.2 地質地貌概況 2 2.3 放射性背景值 2 第三章儀器裝置 3 3.1 微機四道能譜儀 3 3.2 鐳a測氡儀 fd 3017 4 3.3 x 劑量率儀 ckl 3120 4 第四章剖面設計 5 4.1 工作任務 5 4.2 測網設...

放射性基礎知識

第一章放射源 1 1 物質 原子和同位素 自然界中存在的各種各樣的物體,大的如宇宙中的星球,小的如肌體的細胞。都是由各種不同的物質組成的。物質又是由無數的小顆粒所組成的。這種小顆粒叫做 原子 由幾個原子還可以組成較複雜的粒子叫分子。如水,就是由二個氫原子和乙個氧原子化合成乙個水分子。無窮多的水分子聚...

職業性放射性疾病

1 外照射急性放射病 2 外照射亞急性放射病 3 外照射慢性放射病 4 內照射放射病 5 放射性 疾病 6 放射性腫瘤 7 放射性骨損傷 8 放射性甲狀腺疾病 9 放射性性腺疾病 10 放射復合傷 11 根據 職業性放射性疾病診斷標準 總則 可以診斷的其他放射性損傷 放射性損傷處理 急性損傷應立即脫...